Explorations of post-synthetic acid treatment and operando site-titration for hydrogenation catalysis on transition metal sulfides
Translated title:
Untersuchungen des Einflusses einer nach-synthetischen Säurebehandlung und operando-Titration aktiver Zentren auf die Hydrierkatalyse an Übergangsmetallsulfiden
Author:
Vogelgsang, Ferdinand
Year:
2023
Document type:
Dissertation
Faculty/School:
TUM School of Natural Sciences
Advisor:
Lercher, Johannes A. (Prof. Dr.)
Referee:
Lercher, Johannes A. (Prof. Dr.); Hinrichsen, Kai-Olaf M. (Prof. Dr.)
transition metal sulfides, hydrogenation, phenanthrene, operando
TUM classification:
CHE 167; CIT 325
Abstract:
The rate of phenanthrene hydrogenation correlates with the amount of accessible Ni-promoted sites located at the edges of Mo/WS2 slabs. For low Ni-decoration degrees the influence of less active unpromoted sites dominates the overall hydrogenation activity. At high Ni contents, large NixSy particles block active sites but contribute to the overall hydrogenation activity to small extent. However, the site-specific activity of Ni-edge sites, revealed by a new developed operando technique, is independent of surrounding Mo or W atoms, while being more active than unpromoted sites.
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The rate of phenanthrene hydrogenation correlates with the amount of accessible Ni-promoted sites located at the edges of Mo/WS2 slabs. For low Ni-decoration degrees the influence of less active unpromoted sites dominates the overall hydrogenation activity. At high Ni contents, large NixSy particles block active sites but contribute to the overall hydrogenation activity to small extent. However, the site-specific activity of Ni-edge sites, revealed by a new developed operando technique, is indep...
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Translated abstract:
Die Phenanthrene Hydrierrate korreliert mit den Ni promotierten aktiven Zentren, welche sich an den Kanten der Mo/WS2 Platten befinden. Bei zu niedriger Konzentration von Ni Zentren wird die Gesamthydrieraktivität durch weniger aktive unpromotierte Zentren dominiert. Bei hohem Nickelgehalt blockieren NixSy die aktiven Zentren. Dabei ist die spezifische Aktivität von Ni-Zentren, welche über eine operando Methode bestimmt wurde, unabhängig von den umgebenden Metallen, Mo oder W. Allerdings sind Ni Zentren aktiver als reine Mo oder W-Zentren.
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Die Phenanthrene Hydrierrate korreliert mit den Ni promotierten aktiven Zentren, welche sich an den Kanten der Mo/WS2 Platten befinden. Bei zu niedriger Konzentration von Ni Zentren wird die Gesamthydrieraktivität durch weniger aktive unpromotierte Zentren dominiert. Bei hohem Nickelgehalt blockieren NixSy die aktiven Zentren. Dabei ist die spezifische Aktivität von Ni-Zentren, welche über eine operando Methode bestimmt wurde, unabhängig von den umgebenden Metallen, Mo oder W. Allerdings sind Ni...
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