Electronic and optical excitations in solid-state materials determine the properties of the material. A precise understanding is therefore essential for developing novel applications and improving the performance of many (opto-)electronic devices. In this dissertation, we mainly focus on three aspects that are relevant for applied and fundamental research. The first aspect is the effect of electron-phonon coupling on charge transport, which is illustrated using the example of organic molecular crystals, where the effect is particularly strong. The second aspect concerns the structure-property relationship of the electronic structure, which is important for material selection. It is particularly crucial for covalent organic frameworks, which is a class of organic materials where different molecular building blocks are combined into a single crystal structure. They show a remarkably high flexibility in combining various different chemical structures, which increases the need for precise understanding and predictions. The third aspect addresses the efficient calculation of optical properties. Such properties are computationally expensive, as they require a quantum many-body description that cannot be simplified by an effective single-particle approach. In all these cases, we show that a localized real-space basis, which can consist of either (symmetrized) molecular orbitals or, equivalently, maximally localized Wannier functions, enables calculations with superior performance while being chemically intuitive. With this real-space approach it is possible to implement the coupling to low-frequency phonon modes as vibrational disorder and to analyze the electronic properties of the $\pi$-system and aromaticity in detail. Furthermore, we show that the exciton Hamiltonian becomes very sparse within a basis of maximally localized Wannier functions, which allows a very efficient calculation of optical properties. We demonstrate that this approach scales linearly with system size, which is a remarkable improvement over other established approaches. With this newly developed method we therefore envision optical calculations even for large system which have been too costly before.     «

Electronic and optical excitations in solid-state materials determine the properties of the material. A precise understanding is therefore essential for developing novel applications and improving the performance of many (opto-)electronic devices. In this dissertation, we mainly focus on three aspects that are relevant for applied and fundamental research. The first aspect is the effect of electron-phonon coupling on charge transport, which is illustrated using the example of organic molecular...     »

Elektronische und optische Anregungen in Festkörpermaterialien bestimmen deren Eigenschaften. Ein genaues Verständnis ist daher für die Entwicklung neuer Anwendungen und Leistungsverbesserungen zahlreicher (opto-)elektronischer Bauelemente unerlässlich. In dieser Dissertation konzentrieren wir uns auf drei Aspekte, die sowohl für angewandte als auch Grundlagenforschung relevant sind. Der erste Aspekt ist die Auswirkung der Elektron-Phonon-Kopplung auf den Ladungstransport, die am Beispiel von organischen Molekülkristallen veranschaulicht wird, wo der Effekt besonders stark ist. Der zweite Aspekt betrifft die Struktur-Eigenschafts-Beziehung der elektronischen Struktur, die für die Materialauswahl entscheidend ist. Dies ist besonders wichtig für kovalent-organische Gerüststrukturen, eine Klasse von organischen Materialien, bei denen verschiedene molekulare Bausteine in einer gemeinsamen Kristallstruktur kombiniert werden. Sie weisen eine bemerkenswert hohe Flexibilität bei der Kombination verschiedener chemischer Strukturen auf, was ein präzises Verständnis und Vorhersagen erforderlich macht. Der dritte Aspekt ist die effiziente Berechnung von optischen Eigenschaften. Solche Eigenschaften sind sehr rechenintensiv, da sie eine Quanten-Mehrteilchen-Beschreibung erfordern, die nicht durch einen effektiven Ein-Teilchen-Ansatz vereinfacht werden kann. In all diesen Fällen zeigen wir, dass eine Basis aus lokalisierten Funktionen, die entweder aus (symmetrisierten) Molekülorbitalen oder, äquivalent dazu, aus maximal lokalisierten Wannier-Funktionen bestehen kann, Berechnungen mit überragender Performance ermöglicht und gleichzeitig chemisch intuitiv ist. Mit diesem Realraum-Ansatz ist es möglich, die Kopplung an niederfrequente Phononmoden als Unordnung zu implementieren und die elektronischen Eigenschaften des $\pi$-Systems und die Aromatizität im Detail zu analysieren. Darüber hinaus zeigen wir, dass der Exciton-Hamiltonian in der Basis von maximal lokalisierten Wannier-Funktionen sehr dünn besetzt ist, was eine sehr effiziente Berechnung optischer Eigenschaften ermöglicht. Wir zeigen, dass dieser Ansatz linear mit der Systemgröße skaliert, was eine bemerkenswerte Verbesserung gegenüber anderen etablierten Ansätzen darstellt. Mit dieser neu entwickelten Methode sind optische Berechnungen auch für große Systeme denkbar, die bisher zu rechenaufwändig waren.     «

Elektronische und optische Anregungen in Festkörpermaterialien bestimmen deren Eigenschaften. Ein genaues Verständnis ist daher für die Entwicklung neuer Anwendungen und Leistungsverbesserungen zahlreicher (opto-)elektronischer Bauelemente unerlässlich. In dieser Dissertation konzentrieren wir uns auf drei Aspekte, die sowohl für angewandte als auch Grundlagenforschung relevant sind. Der erste Aspekt ist die Auswirkung der Elektron-Phonon-Kopplung auf den Ladungstransport, die am Beispiel von o...     »