Chlor-36; Cl-36; CH3Cl; atmosphärischer Transport; Bomben-Tests; Seen
Schlagworte (SWD):
Chlor-36; Umweltbelastung
TU-Systematik:
UMW 189d
Kurzfassung:
The origin of 36Cl in the environment was investigated in this work. Together with its natural production due to cosmic rays, the anthropogenic input during nuclear weapon tests and due to the accident at Chernobyl nuclear power plant was considered. The hypothesis of the bomb-produced 36Cl recycling via the biosphere was proved experimentally. Water samples were collected from European, African, and Asian lakes and delivered to Technische Universität München. After a chemical treatment, ratio of 36Cl/Cl was measured with accelerator mass spectrometry in Garching. The stable chlorine concentration was measured chromatographically. The obtained 36Cl concentration was in the range from 0.6x107 at/l to 210x107 at/l. High 36Cl content in European lakes was assigned to the Chernobyl accident. The comparison of the 36Cl and 137Cs contamination showed that a 137Cs activity of 1 kBq m-2 corresponds to a 36Cl deposition of about 9x1010 atoms per square meter. The total 36Cl release from the Chernobyl accident was estimated to be 0.5±0.2 kg. A box model was used to describe the atmospheric transport of radionuclides. The latitudinal distributions of the cosmogenic and bomb-produced 36Cl were simulated. The 36Cl concentration in African and Asian lakes was used to normalize the stratospheric release of 36Cl from the near-water nuclear weapon tests. About 18% of the 36Cl produced in the ocean reached the stratosphere. A total stratospheric emission of 24±9 kg of 36Cl was obtained. The results of the modeling were in a good agreement with the measurements for most of the lakes. This fact was used to estimate unknown hydrological parameters of lakes. The groundwater age of two lakes with short flushing times: Ammersee and Chiemsee was determined. The closure age of Issyk-Kul Lake was estimated to be about 270,000 years. A part of the bomb 36Cl was considered to be stored in the biosphere and to be released as CH336Cl to the troposphere. An experimental setup to determine the 36Cl content in tropospheric CH3Cl was developed. The measurements performed in Kranzberger Forst showed that the mean global recycled 36Cl flux could be up to 70 at m-2s-1. The implementation of the recycling into the transport model explained the discrepancy of the simulated and measured 36Cl flux, previously observed in modern precipitation.
Übersetzte Kurzfassung:
Die Quellen von 36Cl in der Umwelt wurden untersucht. Die natürliche Produktion über kosmische Strahlung sowie die anthropogenen Freisetzungen bei den Atombomben-Tests und dem Tschernobyl Unfall wurden betrachtet. Rezirkulation von bomben-produziertem 36Cl über die Biosphäre wurde bewiesen. Wasserproben aus europäischen, afrikanischen und asiatischen Seen wurden gesammelt und an die Technische Universität München geliefert. Die Proben wurden chemisch aufbereitet und das 36Cl/Cl Verhältnis wurde mit Beschleunigermassenspektrometrie gemessen. Die Konzentration von stabilem Chlor wurde chromatographisch bestimmt. Die 36Cl Konzentrationen lagen im Bereich zwischen 0,6x107 at/l und 210x107 at/l. In europäischen Seen dominiert der Tschernobyl-Anteil von 36Cl. Die 36Cl und 137Cs Depositionen wurden verglichen. Eine 137Cs Aktivität von 1 kBq/m2 entspricht einem 36Cl Fallout von 9x1010 at/m2. Die gesamte 36Cl Freisetzung vom Tschernobyl Unfall wurde zu 0,5±0,2 kg abgeschätzt. Die atmosphärische Ausbreitung von Radionukliden wurde mit einem Boxen-Modell beschrieben. Die Breitengradabhängigkeit von kosmogenem und bomben-produziertem 36Cl wurde simuliert. Die stratosphärische Injektion von 36Cl aus den Kernwaffentests wurde über die 36Cl Konzentration in afrikanischen und asiatischen Seen normiert. Der stratosphärische Eintrag von 36Cl wurde zu 24±9 kg berechnet. Etwa 18% vom im Ozean produzierten 36Cl hat die Stratosphäre erreicht. Die gute Übereinstimmung zwischen den gemessenen und modellierten Werten wurde benutzt, um auf unbekannte hydrologische Parameter von Seen zurückzuschließen. Die Verweilzeit des Grundwassers in Ammersee und Chiemsee wurde berechnet. Das Alter vom abgeschlossenen See Issyk-Kul wurde zu 270000 a abgeschätzt. Ein Teil des bomben-produzierten 36Cl wurde in der Biosphäre gespeichert und wird als CH336Cl in die Troposphäre freigesetzt. Zum Sammeln von troposphärischem CH3Cl wurde ein Aufbau entwickelt und im Kranzberger Forst eingesetzt. Die obere Grenze für den mittleren globalen Fluss von rezirkuliertem 36Cl wurde zu 70 at/(m2s) bestimmt. Das Einführen der Rezirkulation in das Transportmodell erklärt die vorher beobachtete Diskrepanz zwischen den simulierten und gemessenen 36Cl Flüssen.
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