Adsorption and reactivity of d-metal species ranging from monatomic supported species to clusters of nanoscale size were studied theoretically with an accurate density functional method. An advanced scheme of cluster embedding in an elastic polarizable environment was employed for MgO(001)-supported particles. The latter include 17 different single d-metal atoms as well as dimers, trimers and tetramers of Cu, Ag and Au on regular and oxygen vacancy sites. Besides structural and energetic parameters of these adsorption complexes, their propensities for cluster growth on various sites were determined. Core-level ionization potentials were calculated to connect the modeling with experiments. Pdn (n = 79-146) and Pd140-nZnn (n = 0-32) nanoparticles were described as symmetric three-dimensional models. Pd clusters pre-covered by atomic C impurities were also studied. The calculations showed that the latter tend to occupy highly coordinated sites and exhibit carbidic character.     «

Adsorption and reactivity of d-metal species ranging from monatomic supported species to clusters of nanoscale size were studied theoretically with an accurate density functional method. An advanced scheme of cluster embedding in an elastic polarizable environment was employed for MgO(001)-supported particles. The latter include 17 different single d-metal atoms as well as dimers, trimers and tetramers of Cu, Ag and Au on regular and oxygen vacancy sites. Besides structural and energetic paramet...     »

Die Adsorption und Reaktivität von d-Metallspezies, die von getragenen Atomen bis zu Clustern in Nanometergröße reichen, wurden theoretisch mit einer genauen Dichtefunktionalmethode untersucht. Mit Clustermodellen, die in eine elastische polarisierbare Umgebung eingebettet waren, wurden 17 unterschiedliche d-Metallatome sowie Dimere, Trimere und Tetramere von Cu, Ag und Au auf regulären Sauerstoffplätzen von MgO(001) sowie entsprechenden O-Fehlstellen beschrieben. Neben strukturellen und energetischen Parametern dieser Adsorptionskomplexe wurde die Tendenz zum Clusterwachstum untersucht. Als Brücke zum Experiment wurden Ionisierungspotentiale von Rumpfniveaus berechnet. Nanopartikel des Typs Pdn (n = 79-146) und Pd140-nZnn (n = 0-32) wurden als symmetrische dreidimensionale Modelle dargestellt. Ferner wurden mit Kohlenstoffatomen bedeckte Pd-Clustern untersucht. Gemäß den Rechnungen besetzen die Heteroatome bevorzugt hochkoordinierte Plätze und zeigen carbidischen Charakter.     «

Die Adsorption und Reaktivität von d-Metallspezies, die von getragenen Atomen bis zu Clustern in Nanometergröße reichen, wurden theoretisch mit einer genauen Dichtefunktionalmethode untersucht. Mit Clustermodellen, die in eine elastische polarisierbare Umgebung eingebettet waren, wurden 17 unterschiedliche d-Metallatome sowie Dimere, Trimere und Tetramere von Cu, Ag und Au auf regulären Sauerstoffplätzen von MgO(001) sowie entsprechenden O-Fehlstellen beschrieben. Neben strukturellen und energet...     »