Das Ziel dieser Doktorarbeit war die Deaktivierungswege während der Iso-butan / 2-Buten Alkylierung mit faujasiten Zeolithen zu verstehen, und die Alkylierungsleistung mit den physikalisch-chemikalischen Eigenschaften vom Katalysator zu korrelieren. Ein weiteres Ziel der Arbeit war ein Reaktion/Regenerations Mechanismus vorzuschlagen, welcher eine kontinuierliche und erfolgreiche Operation sicherstellt. Es konnte bewiesen werden, dass das Meiden von strukturellen Schäden, die während dem Modifikationsprozess enstehen können, die Schlüssel zur Herstellung von einem geeigneten Katalysator sind. Ein erfolgreicher Katalysator für die Alkylierung muss eine hohe Konzentration an starken Brønsted Säurezentren und eine niedrige Konzentration an Lewis Säurezentren haben. Es konnte gezeigt werden, dass während der Alkylierung ein Alkylat von hoher Qualität hergestellt wurde, diesen enthielt nur geringe Mengen an ungesättigte Komponenten und Aromaten war, sogar bis knapp vor der Deaktivierung. Es wurde bewiesen, dass der angesammelte Koks in den Mikroporen des Katalysators hauptsächlich von stark verzweigten Parafinnkomponenten, die einer (CH2)3 Serie folgen und Molmassen von 128 g/mol bis 548 g/mol besitzen. Der Koks, welcher im Inneren der Poren des Katalysators enstehet, ist ein Produkt der Propen Oligomerisierung. Die besseren Katalysatoren zeigten Koks niedrigerer Massen, mit einem Maximum von C12-C15, während die schlechteren ein Maximum von C24-C27 zeigten. Niedrigere Mengen an ungesättigten Komponenten und Aromaten wurden auch im Koks gefunden. Kleinere Mengen von C12H26 und C16H34, von Mehrfachalkylierungen, wurden auch im Koks nachgewiesen. Zyklische Komponenten und Aromaten wurden auf der Oberfläche des Katalysators gebildet, dieses konnte mit MALDI-TOF gezeigt werden. Diese Art von Komponenten konnten nicht nachgewiesen werden nachdem der Katalysator mit HF aufgelöst wurde, und der Koks mit Methylenchlorid extrahiert wurde. Deswegen war ihre Konzentration imgesamten Koks sehr gering. Diese Art von Molekülen sind für die Blockierung der Mikroporen an der Obefläche vom Katalysator verantwortlich. Die Grösse der mit MALDI-TOF nachgewiesenen Molekülen steigt mit der Reaktionszeit, für alle Katalysatoren. Diese sind CnH2n-4 und CnH2n-18 Moleküle, mit Molare Massen von 180 bis 360. Zusätzlich wurde eine geeignete Methode für die Regenegierung von Katalysatoren für Isobutan/Buten Alkylierung entwickelt. Die Methode basierte auf Zyklen bestehend aus eine Reaktion, einer milden-Regenerierung in der flüssigen Phase, und einer harten Regenerierung in der Gas Phase. Bei der milden Regenerierung wurde die Lebenszeit verdoppelt. Eine hohe und unveränderte Produktqualität wurde auch nach mehreren Zyklen erreichen. Mittels harten Regenerierung wurde die Anfangsactivität des Katalysators wieder erreicht. Es wurde eine breite Verteilung von Produkten während der harten Regenegierung als Ergebniss des Crackens des Koks erhalten. Eine stabile Leistung und Produktqualitätwurde mit einer Kombination aus n-Reaktionen + n-milder Regenegierungen und einer anschliessenden harten Regenegierung erreicht. Es zeigte sich keine Deaktivierung.
«
Das Ziel dieser Doktorarbeit war die Deaktivierungswege während der Iso-butan / 2-Buten Alkylierung mit faujasiten Zeolithen zu verstehen, und die Alkylierungsleistung mit den physikalisch-chemikalischen Eigenschaften vom Katalysator zu korrelieren. Ein weiteres Ziel der Arbeit war ein Reaktion/Regenerations Mechanismus vorzuschlagen, welcher eine kontinuierliche und erfolgreiche Operation sicherstellt. Es konnte bewiesen werden, dass das Meiden von strukturellen Schäden, die während dem Modifik...
»