Femto- to Nanosecond Time-Resolved Pump-Probe Spectroscopy on Electron Transfer in Ferrocenophanone/Oxazine-1, Merocyanine-3/TiO2 and Acridine-Modified DNA
Übersetzter Titel:
Femto- bis nanosekunden zeitaufgelöste Pump-Abtast Spektroskopie an Elektronentransfer in Ferrocenophanon/Oxazin-1, Merocyanin-3/TiO2 und Acridin-modifizierter DNA
Special Issues of the ultrafast electron transfer dynamics in the following donor/acceptor-systems were investigated: (1) Ferrocenophanone/Oxazine-1 in methylene-chloride. It was shown that the time constants of the fs-time-resolved IR-absorption spectra were identical to the UV/VIS spectra. An alternative method to monitor the charge transfer processes was established which is suitable for the investigation of donor/acceptor-systems containing small molecules whose absorption in the UV is superimposed by other optical transitions. (2) Merocyanine-3/TiO2 in aqueous solution. The strongly dispersive recombination dyanmics in the ns-ms time window was studied and theoretical models for explanation were discussed. (3) Short acridine-modified DNA-double-strands in aqueous solution. The activation energy of the time-resolved oxidation-dyanmics of guanine was determined for the first time by temperature dependent measurements as a function of duplex sequence.
Übersetzte Kurzfassung:
Untersucht wurden spezielle Fragen zur ultraschnellen Elektronentransferdynamik in folgenden Donor/Akzeptor-Systemen: (1) Ferrocenophanon/Oxazin-1 in Methylenchlorid. Es wurde gezeigt, dass sich die Zeitkonstanten der fs-zeitaufgelösten IR-Absorptionsspektren mit denen der UV/VIS Spektren deckten. Damit wurde eine alternative Methode zur zeitlichen Verfolgung von Ladungstransferprozessen etabliert, die sich insbesondere zur Untersuchung von Donor/Akzeptor-Systemen eignet, die kleine Moleküle enthalten, deren Absorption im UV-Bereich anderen optischen Übergängen überlagert ist. (2) Merocyanin-3/TiO2 in wässriger Lösung. Hier wurde die stark dispersive Rekombinationsdynamik im ns-ms Zeitfenster studiert und Modelle zu ihrer Erklärung diskutiert. (3) Kurze acridin-modifizierte DNA-Doppelstränge in wässriger Lösung. Die Aktivierungsenergie der zeitaufgelösten Oxidationsdynamik von Guanin wurde erstmals in temperaturabhängigen Messungen als Funktion der Duplexsequenz bestimmt.
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