Lercher, J. A. (Prof. Dr.); Hinrichsen, K.-O. (Prof. Dr.)
Format:
Text
Language:
en
Subject group:
CHE Chemie; CIT Chemie-Ingenieurwesen, Technische Chemie, Biotechnologie
Keywords:
Pt-catalyst; amorphous silica-alumina; 27Al MQ MAS NMR; 1H MAS NMR; Pyridine adsorption; FTIR; TPD; TEM; EXAFS; Hydrogenation of Tetralin; Hydrogenolysis of neo-Pentane; Metal support interaction; DBT and quinoline poisons
Translated keywords:
Platinkatalysator; amorphes Aluminosilikat; 27Al MQ MAS NMR; 1H MAS NMR; Pyridinadsorption; FTIR; TPD; TEM; EXAFS; Hydrierung von Tetralin; Hydrogenolyse von Neopentan; Metall-Träger Wechselwirkung; DBT und Chinolin Gift
The impact of catalysts poisons for tetralin hydrogenation was explored using a series of Platinum catalysts supported on well-characterized silica-alumina with varying acidity. The hydrogenation of tetralin in the presence of quinoline (N-poison) and/or dibenzothiophene (S-poison) served as model reaction. Using IR spectroscopy and kinetic studies, two active sites for catalytic hydrogenation were identified: hydrogenation on the metal particle and hydrogenation at the perimeter of the metal particle with an acid site anchoring the aromatic molecule. The N-poison blocked acid sites on the support leading to coking with time on stream, while the presence of DBT blocked metal sites, but leaving active acid sites accessible for tetralin. This is shown by the direct relation between the concentration of Brønsted acid sites and the turnover frequencies of hydrogenation in the presence of DBT. In the presence of both poisons both routes are blocked leading to marginal catalytic activity.
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The impact of catalysts poisons for tetralin hydrogenation was explored using a series of Platinum catalysts supported on well-characterized silica-alumina with varying acidity. The hydrogenation of tetralin in the presence of quinoline (N-poison) and/or dibenzothiophene (S-poison) served as model reaction. Using IR spectroscopy and kinetic studies, two active sites for catalytic hydrogenation were identified: hydrogenation on the metal particle and hydrogenation at the perimeter of the metal pa...
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Translated abstract:
Die katalytische Hydrierung von Tetralin an geträgerten Platinkatalysatoren wurde in Gegenwart und Abwesenheit von Katalysatorgiften untersucht. Die verwendeten Aluminosilikat-Träger unterschieden sich in ihrem Al/Si-Verhältnis und in ihrer Azidität. Es wurden zwei verschiedene aktive Zentren für die katalytische Hydrierung von Tetralin identifiziert. In Abwesenheit des schwefelhaltigen Gifts Dibenzothiophen (DBT) und des stickstoffhaltigen Gifts Chinolin findet die Hydrierung direkt an den aktiven Metallzentren und alternativ an Brønsted sauren Zentren in unmittelbarer Nähe des Metalls statt. Befindet sich DBT im Edukt werden Platinzentren blockiert, doch Tetralin kann in diesem Fall weiterhin am Träger sorbiert hydriert werden. Chinolin blockiert die sauren Zentren, was mit Reaktionsdauer zu Koksbildung und zur Neutralisation des Trägers führt. In der Anwesenheit beider Gifte werden beide Reaktionswege blockiert, wodurch die Aktivität überproportional reduziert wird.
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Die katalytische Hydrierung von Tetralin an geträgerten Platinkatalysatoren wurde in Gegenwart und Abwesenheit von Katalysatorgiften untersucht. Die verwendeten Aluminosilikat-Träger unterschieden sich in ihrem Al/Si-Verhältnis und in ihrer Azidität. Es wurden zwei verschiedene aktive Zentren für die katalytische Hydrierung von Tetralin identifiziert. In Abwesenheit des schwefelhaltigen Gifts Dibenzothiophen (DBT) und des stickstoffhaltigen Gifts Chinolin findet die Hydrierung direkt an den akti...
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Publication :
Universitätsbibliothek der Technischen Universität München