User: Guest  Login
Original title:
Neutron Scattering Studies of Pyrochlore Quantum Magnets 
Translated title:
Studien von Pyrochlor Quantenmagneten mithilfe von Neutronenstreuung 
Year:
2019 
Document type:
Dissertation 
Institution:
Fakultät für Physik 
Advisor:
Wuttke, Joachim (Priv.-Doz. Dr.) 
Referee:
Wuttke, Joachim (Priv.-Doz. Dr.); Müller-Buschbaum, Peter (Prof. Dr.) 
Language:
en 
Subject group:
PHY Physik 
Abstract:
This thesis presents experimental studies of the geometrical frustration manifested in three different magnetic pyrochlore oxides. An overview of theory surrounding the main scientific topic of this work, as well as that supporting the data analysis, is detailed in the introductory chapters. Initially, bulk and neutron scattering measurements performed on the isotopically enriched Sm-based pyrochlores 154Sm2Ti2O7 (titanate) and 154Sm2Sn2O7 (stannate) powder samples are presented. High resolution neutron diffraction is used to determine the precise stoichiometry of the compounds. Titanate and stannate are shown to display sharp heat capacity anomalies, at 350 mK and 440 mK, respectively, which signalise phase transitions to a possible magnetic long-range order. Inelastic neutron scattering measurements are employed to determine the crystalline electric field (CEF) level scheme of the Sm-based pyrochlores. The analysis includes transitions between the ground-state and first excited J multiplets of the Sm3+ ion. To further validate those results, the single-ion magnetic susceptibility of the compounds is calculated and compared with the experimental DC-susceptibility measured in low applied magnetic fields. It is demonstrated that the inclusion of intermultiplet transitions in the CEF analysis is fundamental to the understanding of the intermediate and, more importantly, low temperature magnetic behaviour of the Sm-based pyrochlores. Neutron diffraction performed at very low temperatures correlates the heat capacity anomaly of the Sm-based pyrochlores with the onset of an all-in-all-out long-range order in the stannate sample, while in the titanate a dipolar long-range order can be only indirectly inferred. In order to investigate possible magnetic dynamics in the ground-state of those compounds, we also performed high resolution inelastic neutron scattering and μSR experiments on both samples. The results seem to be inconclusive, since the data present no indication of spin dynamics at low temperatures. Finally, the reasons for this strange behaviour are speculated. Next, the focus is switched to another pyrochlore compound. Extensive studies on the zero field ground-state of a powder sample of the pyrochlore Yb2Ti2O7 are reported. The sharp heat capacity anomaly, which labels a low temperature phase transition in this material, is observed at Tc = 280 mK. In disagreement with many results reported previously on the compound, polarised and unpolarised neutron diffraction demonstrate that a long-range, quasicollinear ferromagnetic order, with a magnetic moment of 0.87(2)μB, develops below Tc. High resolution inelastic neutron scattering measurements are used to explore coherent and incoherent dynamics below the phase transition temperature. Sharp gapped low-lying magnetic excitations coexisting with a remnant quasielastic contribution, likely associated with persistent spin fluctuations, are present at temperatures T < Tc. Moreover, a broad inelastic continuum of excitations at ~ 0.6 meV is observed from the lowest measured temperature up to at least 2.5 K. At 10 K, the continuum has vanished and a broad quasielastic conventional paramagnetic scattering takes place at the observed energy range. Eventually, it is shown that the exchange parameters obtained within the framework of linear spin wave theory do not accurately describe the observed zero field inelastic neutron scattering data. 
Translated abstract:
Diese Arbeit befasst ich mit der experimentellen Untersuchung der geometrischen Frustration in drei verschiedenen magnetischen Pyrochloroxiden. Die zugrundeliegende Theorie der drei Hauptthemen, sowie die Datenanalyse, ist im Einleitungskapitel dargestellt. Labor und Neutronendiffraktometriemessungen an isotopisch angereicherten Sm-basierenden Pyrochlorpulverproben 154Sm2Ti2O7 (Titanat) und 154Sm2Sn2O7 (Stanat) werden erläutert. Hochauflösende Neutronendiffraktion wurde benutzt, um die genaue Stöchiometrie der Proben zu bestimmen. Titanat und Stannat zeigen eine scharfe Wärmekapazitätsanomalie bei 350 mK bzw. 440 mK, was einen Phasenübergang zu einer möglichen langreichweitigen magnetischen Ordnung andeutet. Inelastische Neutronenstreuung wurde verwendet um die Kristallfeldlevel (CEF) der Sm-basierenden Pyrochlore zu bestimmen, durch die Analyse der Übergänge zwischen Grundzustand und des erstem angeregten J Multiplets des Sm3+ Ions. Um die Resultate weiter zu bestätigen wurde die magnetische Einzelionensuszeptibilität der Stoffe berechnet und mit der experimentell bestimmten DC-Suszeptibilität in schwachen magnetischen Feld verglichen. Die Berücksichtigung der Intermultipet Übergänge in der CEF Analyse ist hierbei höchst wichtig um das Verhalten der Sm-basierenden Pyrochlore bei mittleren und besonders bei niedrigen Temperaturen zu verstehen. Die Anomalie in der Wärmekapazität konnte mit dem Anfang einer langreichweitigen all-in-all-out Ordnung in der Stannat Probe in Verbindung gebracht werden, wohingegen in der Titanat Probe eine langreichweitige, dipolare Ordnung nur indirekt ermittelt werden konnte. Um mögliche magnetische Anregungen im Grundzustands der Sm-basirenden Pyrochlore zu untersuchen wurden inelastische Neutronenstreuung und μSR Experimente an beiden Proben durchgeführt. Es konnten keine Hinweise auf Anregungen festgestellt werden, aber die Resultate scheinen nicht eindeutig. Über mögliche Gründe für dieses seltsame Verhalten wird spekuliert. Als nächstes wird eine extensive Studie über den Null-Feld Grundzustand einer Pulverprobe des Pyrochlors Yb2Ti2O7 vorgestellt. Eine scharfe Wärmekapazitätsanomalie, die einen Phasenübergang bei niedriger Temperatur markiert, existiert bei Tc = 280 mK. Neutronendiffraktionsmessungen zeigen, dass sich eine quasikollineare, langreichweitige, ferromagnetische Ordnung, mit einem magnetischen Moment von 0,87(2)μB, unterhalb Tc einstellt. Hochauflösende, inelastische Neutronenmessungen zeigen, dass unterhalb der Phasenübergangstemperatur eine scharfer, getrennter, magnetischer Anregungszustand mit einem remanenten quasielastischen Untergrund, verursacht durch anhaltende Spin-Fluktuationen, co-existiert. Darüber hinaus sind breite inelastisches Kontinuumsanregungen bei ~ 0,6 meV beobachtbar, von den niedrigsten Temperaturen bis mindestens 2,5 K. Bei 10 K ist das Kontinuum nicht mehr messbar und eine breite, quasielastische, konventionelle paramagnetische Streuung ist sichtbar. Zuletzt zeigen wir, dass die Austauschparameter, die durch lineare Spinwellentheorie ermittelt wurden, die gemessenen Null-Feld inelastischen Neutronenstreudaten nicht akkurat beschreiben. 
Oral examination:
25.07.2019 
File size:
16885055 bytes 
Pages:
157 
Last change:
29.07.2019