Domcke, Wolfgang (Prof. Dr.); Reuter, Karsten (Prof. Dr.); Saalfrank, Peter (Prof. Dr.); Hess, Corinna (Prof. Dr.)
Sprache:
en
Fachgebiet:
CHE Chemie
Stichworte:
water oxidation, CO2 reduction, water-splitting, artificial photosynthesis, carbon-nitrides, photochemistry, H-atom transfer
Übersetzte Stichworte:
Wasseroxidation, Wasserspaltung, Kohlenstoffnitride, künstliche Photosynthese, CO2 Reduktion, Photochemie, H-Atom Transfer
TU-Systematik:
CHE 150d
Kurzfassung:
Carbon nitride materials have recently attracted vast interest in the field of solar water oxidation and carbon dioxide reduction. However, the underlying mechanisms are not known. Based on ab initio calculations, a novel biphotonic artificial photosynthesis cycle is proposed. Upon excitation by the first photon, the chromophore abstracts an H-atom from a water molecule, generating an OH radical and the reduced chromophore. Upon absorption of a second photon, the reduced chromophore transfers the excess H-atom to a carbon dioxide molecule, reducing it to the formyl radical.
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Carbon nitride materials have recently attracted vast interest in the field of solar water oxidation and carbon dioxide reduction. However, the underlying mechanisms are not known. Based on ab initio calculations, a novel biphotonic artificial photosynthesis cycle is proposed. Upon excitation by the first photon, the chromophore abstracts an H-atom from a water molecule, generating an OH radical and the reduced chromophore. Upon absorption of a second photon, the reduced chromophore transfers th...
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Übersetzte Kurzfassung:
Kohlenstoffnitride sind von großem Interesse im Bereich der solaren Oxidation von Wasser und Reduktion von Kohlenstoffdioxid. Die zugrundeliegenden Mechanismen sind bisher nicht bekannt. Basierend auf ab-initio-Rechnungen wird ein neuartiger biphotonischer Zyklus der künstlichen Photosynthese vorgeschlagen. Nach Anregung durch das erste Photon abstrahiert der Chromophor ein H-atom von einem Wasser-Molekül, wodurch ein OH-Radikal und der reduzierte Chromophor gebildet werden. Nach Absorption eines zweiten Photons wird das zusätzliche H-atom an ein Kohlenstoffdioxid-Molekül übertragen, wodurch Kohlenstoffdioxid zum Formyl-Radikal reduziert wird.
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Kohlenstoffnitride sind von großem Interesse im Bereich der solaren Oxidation von Wasser und Reduktion von Kohlenstoffdioxid. Die zugrundeliegenden Mechanismen sind bisher nicht bekannt. Basierend auf ab-initio-Rechnungen wird ein neuartiger biphotonischer Zyklus der künstlichen Photosynthese vorgeschlagen. Nach Anregung durch das erste Photon abstrahiert der Chromophor ein H-atom von einem Wasser-Molekül, wodurch ein OH-Radikal und der reduzierte Chromophor gebildet werden. Nach Absorption eine...
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