Multi-dimensional quantum dynamics of light molecules on surfaces have been studied within the coupled-channel scheme using the concept of local reflection (LORE) and inverse transmission (INTRA) coefficients. The potential energy surfaces (PES) of the molecule-surface interaction are derived from ab initio total-energy calculations. In this work, the dynamics of three different molecule-surface systems have been investigated: The competition between the rotational hindering and an opposite effect due to the extension of the molecular bond length causes a non-monotonous behavior of the rotational alignment and the sticking probability, which are investigated for the H2/D2 interaction with the Pd(100) surface. The open structure of Pd(110) leads to a strongly corrugated and anisotropic PES for H2/Pd(110). This has significant consequences for the interaction dynamics as a function of the angle of incidence and the rotational state. As one of the consequences, rotational heating has been found in desorption which has not been observed before in H2 desorption from metal surfaces. In addition, we obtain high intensities in the off-specular and rotationally inelastic diffraction peaks. Furthermore, the dissociative adsorption of H2 on Rh(111) surface has been investigated. The bump in the sticking probability versus kinetic energy at high incident beam energies which is observed by experiment is reproduced by our calculations.     «

Multi-dimensional quantum dynamics of light molecules on surfaces have been studied within the coupled-channel scheme using the concept of local reflection (LORE) and inverse transmission (INTRA) coefficients. The potential energy surfaces (PES) of the molecule-surface interaction are derived from ab initio total-energy calculations. In this work, the dynamics of three different molecule-surface systems have been investigated: The competition between the rotational hindering and an opposite effe...     »

Die multidimensionale Quantendynamik leichter Moleküle wurde auf verschiedenen Metalloberflächen mit Hilfe einer Coupled-Channel Methode untersucht. Für das System H2/D2 auf Pd(100) ergibt sich, daß die Änderung der Bindungslänge der Moleküle zu einem nicht-monotonen Verhalten der j-Abhängigkeit der Haftwahrscheinlichkeit führt. Auf der stark strukturierten Pd(110) Oberfläche haben wir den Einfluß der Anfangszustände des Wasserstoffmoleküls auf die Dissoziation bestimmt. In diesem System fanden wir eine ungewöhnliche Erhöhung der Rotationsenergie für desorbierende Moleküle. Darüber hinaus erhält man hohe Streuwahrscheinlichkeiten für rotations-unelastisch gestreute Moleküle. Weiterhin berechneten wir die Adsorptionwahrscheinlichkeit von H2 auf Rh(111) , um den im Experiment beobachteten Verlauf der Haftwahrscheinlichkeit bei hohen Energien des Moleküls zu erklären.     «

Die multidimensionale Quantendynamik leichter Moleküle wurde auf verschiedenen Metalloberflächen mit Hilfe einer Coupled-Channel Methode untersucht. Für das System H2/D2 auf Pd(100) ergibt sich, daß die Änderung der Bindungslänge der Moleküle zu einem nicht-monotonen Verhalten der j-Abhängigkeit der Haftwahrscheinlichkeit führt. Auf der stark strukturierten Pd(110) Oberfläche haben wir den Einfluß der Anfangszustände des Wasserstoffmoleküls auf die Dissoziation bestimmt. In diesem System fanden...     »