The study of surface plasmons is among the most vibrant fields of research in the last years as plasmonics opens the possibility of capturing and localizing light into a nanoscale volume. Acting as a nano-antenna, plasmonically active gold nanoparticles are already widely used in biomedicine, for example for cancer diagnostics or photothermal therapy. The tunability and sensitivity of the surface plasmon resonance to the dielectric surrounding and the geometry makes plasmonically active gold nanoparticles to excellent candidates for the design of optoelectronic nano-devices. In this thesis, we study the coupling of plasmons to molecules, semiconductors and collective plasmon excitations. To this end, we investigate the fingerprint of the collective surface plasmon mode of gold nanoparticle arrays regarding their shape and layer number as well as the interactions with a distinct dielectric environment. We find that the anisotropy of the collective surface plasmon mode of ellipsoidal shaped gold nanorods reveals itself in the polarization dependence of the photoconductance. Moreover, we discuss the surface plasmon mode and the transport processes in gold nanoparticle array multilayers. Our findings suggest that gold nanoparticle multilayers in the Coulomb blockade regime can be used in principle as an on-chip temperature sensor due to a temperature sensitive threshold voltage. A long-term goal, which motivates the investigation of the coupling mechanisms of surface plasmons to semiconducting materials, is an increased efficiency of the photoconversion in photovoltaics and in photocatalytic devices. The idea is that the excitation of surface plasmons in close vicinity to a semiconductor enhances the absorption of light in the semiconducting material due to an increased near-field interaction or by a plasmonically-induced hot electron injection. Here, we disentangle the interaction mechanisms between plasmonically active gold nanoparticle arrays and semiconducting materials. To this end we examine the coupling mechanisms to the conventional semiconductor silicon and expand the experimental scheme to the two-dimensional transition metal dichalcogenide MoS2. We find that covering a monolayer of MoS2 with a gold nanoparticle array enhances the photoluminescence intensity of the MoS2 excitons by a factor of 10-20 in both resonant and non-resonant excitation to the surface plasmon. Complementary measurements using Raman spectroscopy and spectroscopic imaging ellipsometry indicate the excitation of the collective surface plasmon mode. Kelvin probe force microscopy measurements further reveal a decrease of the work function of the MoS2 upon the coverage with the gold nanoparticle array. We suggest that a lowered quasi-particle bandgap causes the reduced work function, as our findings point towards a constant intrinsic doping level. Finally we introduce an altered far-field emission pattern and an altered phase contrast caused by the increased local density of optical states as possible origins of the increased photoluminescence intensity.     «

The study of surface plasmons is among the most vibrant fields of research in the last years as plasmonics opens the possibility of capturing and localizing light into a nanoscale volume. Acting as a nano-antenna, plasmonically active gold nanoparticles are already widely used in biomedicine, for example for cancer diagnostics or photothermal therapy. The tunability and sensitivity of the surface plasmon resonance to the dielectric surrounding and the geometry makes plasmonically active gold nan...     »

Die Untersuchung von Oberflächenplasmonen gehört zu den dynamischsten Forschungsgebieten der letzten Jahre, da die Plasmonik die Möglichkeit eröffnet, Licht in einem nanoskopisches Volumen zu lokalisieren. Plasmonisch aktive Gold Nanopartikel werden bereits in biomedizinischen Anwendungen, zum Beispiel in der Krebsdiagnostik oder in der photothermischen Therapie eingesetzt. Die spektrale Durchstimmbarkeit und Sensitivität der Oberflächenplasmonenresonanz gegenüber der dielektrischen Umgebung und der Geometrie machen plasmonisch aktive Gold Nanopartikel zu einem vielversprechenden Werkstoff für optoelektronische Bauelemente. In dieser Doktorarbeit wird die Kopplung von Oberflächenplasmonen mit Molekülen und Halbleitermaterialien sowie die kollektive Mode von Oberflächenplasmonen untersucht. Zu diesem Zweck untersuchen wir die Signatur der kollektiven Mode des Oberflächenplasmons von Goldnanopartikelsuperstrukturen in Abhängigkeit der Form der Goldnanopartikel und deren Schichtdicke sowie die Wechselwirkungen derselben mit ihrer dielektrischen Umgebung. Die Resultate für ellipsoide Goldnanopartikel zeigen, dass sich die Anisotropie der Oberflächenplasmonenresonanz in der Polarisationsabhängigkeit des Photostromes manifestiert. Darüber hinaus wird die kollektive Mode des Oberflächenplasmons und die Transportprozesse in Multilagen aus Goldnanopartikelsuperstrukturen diskutiert. Eine erste Auslese der Elektronentemperatur über die Sensitivität der Grenzspannung auf die Temperatur im Bereich der Coulombblockade zeigt, dass Multilagen aus Goldnanopartikelsuperstrukturen für die Verwendung als Temperatursensor direkt auf dem Chip prinzipiell geeignet sind. Ein langfristiges Ziel, das die Untersuchung der Kopplungsmechanismen von Oberflächenplasmonen an Halbleitermaterialien motiviert, ist eine erhöhte Effizienz der Lichtumwandlung von Photonen in der Photovoltaik und in der Photokatalyse. Die Idee ist, dass die Anregung von Oberflächenplasmonen in unmittelbarer Nähe zu einem Halbleiter die Absorption von Licht im Halbleitermaterial aufgrund der erhöhten Nahfeldwechselwirkung oder durch eine plasmonisch induzierte Injektion heißer Elektronen verstärkt. Daher werden in dieser Doktorarbeit die Wechselwirkungsmechanismen zwischen plasmonisch aktiven Goldnanopartikelsuperstrukturen und halbleitenden Materialien erforscht. Zu diesem Zweck werden die Kopplungsmechanismen mit dem konventionellen Halbleiter Silizium und anschließend mit dem zweidimensionalen Übergangsmetalldichalkogenid MoS2 untersucht. Dabei wird eine Erhöhung des Photolumineszenzsignals der Exzitonen in MoS2 Monolagen um einen Faktor 10-20 durch das Aufbringen einer Goldnanopartikelsuperstruktur beobachtet. Dies trifft sowohl in resonanter Anregung zur Oberflächenplasmonenresonanzfrequenz als auch in nicht-resonanter Anregung zu. Komplementäre Messungen mit Raman-Spektroskopie und spektroskopischer bildgebender Ellipsometrie bestätigen die Anregung der kollektiven Mode des Oberflächenplasmons. Messungen mit Kelvin-Sonde-Kraftmikroskopie zeigen ferner eine Abnahme der Austrittsarbeit von MoS2 aufgrund des Aufbringens einer Goldnanopartikelsuperstruktur. Eine erniedrigte Quasiteilchenbandlücke wird als Ursache für die reduzierte Austrittsarbeit vermutet, da unsere Ergebnisse auf eine konstante intrinsische Dotierung hindeuten. Schließlich wird ein erhöhtes Fernfeldemissionsmuster und ein erhöhter Phasenkontrast als mögliche Ursache für die erhöhte Photolumineszenzintensität diskutiert.     «

Die Untersuchung von Oberflächenplasmonen gehört zu den dynamischsten Forschungsgebieten der letzten Jahre, da die Plasmonik die Möglichkeit eröffnet, Licht in einem nanoskopisches Volumen zu lokalisieren. Plasmonisch aktive Gold Nanopartikel werden bereits in biomedizinischen Anwendungen, zum Beispiel in der Krebsdiagnostik oder in der photothermischen Therapie eingesetzt. Die spektrale Durchstimmbarkeit und Sensitivität der Oberflächenplasmonenresonanz gegenüber der dielektrischen Umgebung und...     »