This thesis focuses on the microkinetics of methanol synthesis over ternary Cu/ZnO/Al2O3 catalysts including catalyst morphology changes, especially due to changes in the Cu/ZnO interface. This further includes a closer analysis of adsorbate-substrate and adsorbate-adsorbate interactions. A surface-science based microkinetic model and two global kinetic models are used to describe the kinetics of methanol synthesis. The microkinetic model gives an approximation of structure sensitivity and gas-phase induced dynamic changes of the catalyst. Irreversible morphology changes are further incorporated into the microkinetic model to enhance the model experiment conformability during catalyst deactivation. Modeling elementary step kinetics close to working conditions gives an estimation for the extent of catalyst restructuring, which was up to now only quantified for model catalysts.      «

This thesis focuses on the microkinetics of methanol synthesis over ternary Cu/ZnO/Al2O3 catalysts including catalyst morphology changes, especially due to changes in the Cu/ZnO interface. This further includes a closer analysis of adsorbate-substrate and adsorbate-adsorbate interactions. A surface-science based microkinetic model and two global kinetic models are used to describe the kinetics of methanol synthesis. The microkinetic model gives an approximation of structure sensitivity and gas-p...     »

In dieser Arbeit wird die Mikrokinetik der Methanolsynthese an ternären Cu/ZnO/Al2O3 Katalysatoren unter Einbindung struktureller Änderungen der Cu/ZnO-Grenzfläche behandelt. Dies schließt eine genauere Betrachtung der Wechselwirkung von Intermediaten mit dem Substrat und der Intermediate untereinander mit ein. Ein auf dem Surface-Science-Ansatz basierendes mikrokinetisches Modell und zwei Globalkinetikmodelle werden zur Beschreibung der Kinetik verwendet. Das mikrokinetische Modell kann hierbei eine Abschätzung zur Struktursensitivität und gasphaseninduzierten dynamischen Restrukturierung des Katalysators geben. Eine Implementierung irreversibler Morphologieänderungen verbessert zudem die Übereinstimmung von Modell und Experiment während der Desaktivierung des Katalysators. Die Modellierung einzelner Elementarschritte ermöglicht eine Abschätzung für das Ausmaß an Strukturänderungen, was bisher nur für Modellkatalysatoren möglich war.     «

In dieser Arbeit wird die Mikrokinetik der Methanolsynthese an ternären Cu/ZnO/Al2O3 Katalysatoren unter Einbindung struktureller Änderungen der Cu/ZnO-Grenzfläche behandelt. Dies schließt eine genauere Betrachtung der Wechselwirkung von Intermediaten mit dem Substrat und der Intermediate untereinander mit ein. Ein auf dem Surface-Science-Ansatz basierendes mikrokinetisches Modell und zwei Globalkinetikmodelle werden zur Beschreibung der Kinetik verwendet. Das mikrokinetische Modell kann hierbei...     »