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Original title:
The DFT+U Method in the Framework of the Parallel Density Functional Code ParaGauss 
Translated title:
Die DFT+U-Methode im Rahmen des parallelen Dichtefunktionalprogramms PARAGAUSS 
Year:
2011 
Document type:
Dissertation 
Institution:
Fakultät für Chemie 
Advisor:
Rösch, Notker (Prof. Dr.) 
Referee:
Rösch, Notker (Prof. Dr.); Kleber, Manfred (Prof. Dr.) 
Language:
en 
Subject group:
CHE Chemie 
Controlled terms:
Dichtefunktionalformalismus; Computational chemistry 
TUM classification:
CHE 020d; CHE 150d; CHE 332d ; CHE 377d; CHE 435d 
Abstract:
Some commonly used variants of the DFT+U methodology were adapted for molecular systems and implemented in the program PARAGAUSS. The implementation was extended to analytic energy gradients to carry out geometry optimizations and, by numerical differentiation, to compute harmonic vibrational frequencies. Test calculations were performed for f-element model compounds to characterize the corrections provided by the DFT+U approach and to evaluate the implementation. The applications aimed at identifying artifacts due to approximate exchange-correlation functionals in DFT calculations of lanthanide and actinide complexes, which are corrected by the DFT+U approach. As main examples the role of 4f electrons in the bonding of LuF3 and manifestations of the self-interaction error as spurious structural distortions in LDA and GGA calculations of uranyl complexes were investigated. 
Translated abstract:
Verschiedene gängige Varianten der DFT+U-Methode wurden für die Berechnung von Molekülen angepasst und im Programm PARAGAUSS implementiert. Die Implementierung wurde um analytische Energiegradienten zur Geometrieoptimierung ergänzt sowie um numerische zweite Ableitungen zur Berechnung harmonischer Schwingungen. Zur Validierung der Implementierung und, um die Effekte der DFT+U-Methode zu charakterisieren, wurden Rechnungen an f-Elementverbindungen als Modellsystemen durchgeführt. Die Anwendungen zielten dabei auf die Identifizierung von Selbstwechselwirkungsartefakten approximativer Austausch-Korrelationsfunktionale in DFT- Rechnungen an Lanthaniden- und Aktinidenkomplexen, die durch die DFT+U-Methode korrigiert werden. Als wesentliche Beispiele wurden der Beitrag der 4f-Elektronen zur Bindung in LuF3 sowie Strukturverzerrungen aufgrund des Selbstwechselwirkungsfehlers in LDA- und GGA-Rechnungen zu Uranylkomplexen untersucht. 
Oral examination:
22.03.2011 
File size:
3612130 bytes 
Pages:
157 
Last change:
22.05.2012