Kinetic and Mechanistic Studies of Methane Activation Mediated by Free Tantalum and Tantalum Oxide Clusters
Translated title:
Kinetische und Mechanistische Untersuchungen der Methanaktivierung durch Tantal- und Tantaloxid-Cluster
Author:
Eckhard, Jan Frederik
Year:
2018
Document type:
Dissertation
Faculty/School:
Fakultät für Chemie
Advisor:
Heiz, Ulrich K. (Prof. Dr.)
Referee:
Heiz, Ulrich K. (Prof. Dr.); Köhler, Klaus (Prof. Dr.); Schwarz, Helmut (Prof. Dr.)
Language:
en
Subject group:
CHE Chemie
TUM classification:
CHE 100d
Abstract:
Gas-phase metal clusters serve as model systems for active sites in catalytic processes. In this work, mass-selected tantalum-based clusters are exposed to reactive gases in a cryogenic ring electrode ion trap. Subsequent modeling facilitates the kinetic and mechanistic characterization of reactions, which focus on the C–H bond activation of methane. These studies are centered around the effect of the cluster size and the properties of specific tantalum cluster oxides.
Translated abstract:
Freie Metallcluster fungieren als Modellsysteme für aktive Zentren in katalytischen Vorgängen. In dieser Arbeit werden massenselektierte Tantalcluster in einer kryogenen Ringelektroden-Ionenfalle reaktiven Gasen ausgesetzt. Die Reaktionen, deren Hauptaugenmerk auf der C–H-Bindungsaktivierung in Methan liegt, werden anschließend kinetisch und mechanistisch charakterisiert. Dabei werden insbesondere der Einfluss der Clustergröße und die Eigenschaften spezifischer Tantalcluster-Oxide untersucht.
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