We employed a synthesis of degenerate four-wave mixing (DFWM) and optical second-harmonic generation (SHG) to study the coherent and incoherent dynamics of dangling-bond states at silicon surfaces with femtosecond time-resolution. A comparison of the diffracted signal from clean and oxygen covered surfaces shows that electronic excitations in the metallic U1/S1-band of Si(111)7×7 and in the dangling bonds of Si(001) are responsible for the nonlinear response. We were able to separate experimentally population relaxation (T1) times on the order of 200 fs from dephasing (T2) times around 10 fs.
Translated abstract:
Wir verwendeten eine Synthese aus entarteter Vier-Wellen-Mischung (DFWM) und optischer Frequenzverdopplung (SHG), um die kohärente und inkohärente Dynamik von dangling bond-Zuständen an Silizium-Oberflächen mit Femtosekunden-Zeitauflösung zu studieren. Ein Vergleich der sauberen und Sauerstoff-bedeckten Oberfläche zeigt, dass elektronische Anregungen im metallischen U1/S1-Band von Si(111)7×7 und in den dangling bonds von Si(001) für den nichtlinearen optischen Response verantwortlich sind. Es gelang, Populations-Relaxationszeiten (T1) um 200 fs von Dephasierungszeiten (T2) der Größenordnung 10 fs experimentell zu separieren.
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