In dieser Arbeit wird ein neuer Mischtyp nichtresonanter fs-CARS Spektroskopie zur direkten, spektral hochaufgelösten Bestimmung molekularer Anharmonizitäten vorgestellt. In Zellen-, Flammen- und Molekularstrahlexperimenten an 2- bis 5-atomigen Molekülen (H2, N2, Azetylen und Methylchlorid) wurden die Rotationsniveaus des Grundzustandes und des ersten angeregten Vibrationszustandes über den nichtresonanten Vierwellenmischprozess kohärent miteinander gekoppelt und die entsprechende Wellenpaketdynamik zeitaufgelöst abgefragt. Molekülkonstanten wie Vibrations- und Rotationsanharmonizitäten erster und zweiter Ordnung konnten auf diese Weise mit hoher Präzision neubestimmt werden. Die fs-CARS Methode ist hochselektiv gegenüber nichtresonantem Untergrund und eignet sich damit besonders gut zur Untersuchung von Linienprofilen in Hochdruck-Gasmischungen, die in der Verbrennungs- und Plasma-Forschung eine wichtige Rolle spielen. So konnten wir an H2-Argon-Mischungen neue Linienverschiebungskoeffizienten bestimmen, die eine signifikante J-Abhängigkeit aufweisen. Darüberhinaus wurde eine neue Einzelschussvariante des nichtresonanten fs-CARS-Nachweises auf der Basis gechirpter Laserpulse entwickelt und in der hochrepetierenden, zeitaufgelösten Thermometrie angewendet.     «

In dieser Arbeit wird ein neuer Mischtyp nichtresonanter fs-CARS Spektroskopie zur direkten, spektral hochaufgelösten Bestimmung molekularer Anharmonizitäten vorgestellt. In Zellen-, Flammen- und Molekularstrahlexperimenten an 2- bis 5-atomigen Molekülen (H2, N2, Azetylen und Methylchlorid) wurden die Rotationsniveaus des Grundzustandes und des ersten angeregten Vibrationszustandes über den nichtresonanten Vierwellenmischprozess kohärent miteinander gekoppelt und die entsprechende Wellenpaketdyn...     »

This thesis introduces a novel type of non-resonant fs-CARS spectroscopy which permits directly to determine molecular anharmonicities with high spectral resolution. 2- and 5-atomic molecules (H2, N2, acetylene, methylchloride) have been studied under cell-, flame-, and molecular beam conditions. The non-resonant four-wave mixing process induced a coupling of the rotational levels of the ground- and the first vibrationally excited states and hence gave rise to the formation of a wave packet which was monitored in the time domain. We have determined molecular constants like vibrational and rotational anharmonicities of first and second order with high precision. In contrast to frequency domain experiments which suffer from the difficulty to discriminate between resonant and non-resonant signal contributions, the fs-CARS scheme exhibits an excellent selectivity against non-resonant background. This virtue has been put to advantage to determine new line-shift coefficients in H2--Ar mixtures at high pressures showing a significant J-dependence. Furthermore, we have developped an innovative single-shot modification of the fs-CARS technique which is based on chirped laser pulses. The new detection technique is applied to high repetitive and time resolved single shot thermometry.     «

This thesis introduces a novel type of non-resonant fs-CARS spectroscopy which permits directly to determine molecular anharmonicities with high spectral resolution. 2- and 5-atomic molecules (H2, N2, acetylene, methylchloride) have been studied under cell-, flame-, and molecular beam conditions. The non-resonant four-wave mixing process induced a coupling of the rotational levels of the ground- and the first vibrationally excited states and hence gave rise to the formation of a wave packet whic...     »