The rapid developments in laser technology and their use in multidimensional vibrational IR spectroscopy provide a powerful new tool to study, through molecular vibrations, the structure and dynamics of proteins and other biomolecules on a fast timescale. This have led to the need for theoretical techniques applicable to vibrational states that are significantly perturbed from the harmonic oscillator limit. The VSCF method with a hierarchical many-body expansion of the potential energy surface can provide us with an efficient framework for the computation of the vibrational states of strongly anharmonic systems. Unfortunately the first principle computations of anharmonic vibrational states rapidly becomes a daunting task with the increasing system size. In this thesis we try to address efficiently this computational bottleneck while achieving reasonable agreement with experiment and understand the complex vibrational coupling network of the amide modes.     «

The rapid developments in laser technology and their use in multidimensional vibrational IR spectroscopy provide a powerful new tool to study, through molecular vibrations, the structure and dynamics of proteins and other biomolecules on a fast timescale. This have led to the need for theoretical techniques applicable to vibrational states that are significantly perturbed from the harmonic oscillator limit. The VSCF method with a hierarchical many-body expansion of the potential energy surface...     »

Die rasche Entwicklung der Laser-Methodik und ihrer Anwendung in der mehrdimensionalen IR-Spektroskopie bietet ein neues leistungsfähiges Werkzeug um die Struktur und Dynamik von Proteinen und Biomolekülen auf kurzen Zeitskalen auf der Basis ihrer Schwingungszustände zu studieren. Dies hat zu einem Bedarf an theoretischen Methoden geführt, welche die Beschreibung signifikant anharmonischer Schwingungszustände erlauben. Die VSCF Methode kombiniert mit einer hierarchischen Mehrteilchenentwicklung der Potentialenergiefläche ist ein effizientes theoretisches Gerüst zur Beschreibung der Schwingungszustände stark anharmonischer Systeme. Die 'first-principle' Berechnung von anharmonischen Schwingungszuständen wird jedoch rasch zu einer überwältigenden Aufgabe mit wachsender Systemgröße. Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist eine effiziente algorithmische Lösung dieses Engpasses bei gleichzeitiger guter Übereinstimmung mit experimentellen Daten. Auf der Basis dieser Methodik ist dann ein detailliertes Verständnis des gekoppelten Schwingungsnetzwerkes der Amid-Moden möglich.     «

Die rasche Entwicklung der Laser-Methodik und ihrer Anwendung in der mehrdimensionalen IR-Spektroskopie bietet ein neues leistungsfähiges Werkzeug um die Struktur und Dynamik von Proteinen und Biomolekülen auf kurzen Zeitskalen auf der Basis ihrer Schwingungszustände zu studieren. Dies hat zu einem Bedarf an theoretischen Methoden geführt, welche die Beschreibung signifikant anharmonischer Schwingungszustände erlauben. Die VSCF Methode kombiniert mit einer hierarchischen Mehrteilchenentwicklun...     »