Time-dependent density functional theory (TDDFT) has been implemented in the parallel density functional code ParaGauss based on previously separate software. Achievements of the present work are the extension of the method to open-shell systems and the exploitation of symmetry. The TDDFT module has also been augmented by several generalized gradient exchange-correlation functionals. Previous integration of exchange-correlation matrix elements by resolution of the identity has been replaced by a fully numerical scheme, which improves accuracy and numerical stability and avoids the use of an auxiliary basis set. In this way application to complex systems is considerably facilitated. Using the new features of the TDDFT software, the optical spectra of monomers and dimers of the coinage metals have been determined in the gas phase and adsorbed on the MgO surface. Adsorption complexes on regular as well as defect sites have been compared.     «

Time-dependent density functional theory (TDDFT) has been implemented in the parallel density functional code ParaGauss based on previously separate software. Achievements of the present work are the extension of the method to open-shell systems and the exploitation of symmetry. The TDDFT module has also been augmented by several generalized gradient exchange-correlation functionals. Previous integration of exchange-correlation matrix elements by resolution of the identity has been replaced by a...     »

Die zeitabhängige Dichtefunktionalmethode (TDDFT) wurde ausgehend von einer separaten Variante in die parallelisierte Dichtefuntionalsoftware ParaGauss implementiert. In dieser Arbeit wurde die Methode für offenschalige Systeme sowie die Nutzung von Symmetrieeigenschaften erweitert. Weiterhin wurden gradientenkorrigierte Austausch-Korrelationsfunktionale ergänzt. Die bisherige Berechnung von Austausch-Korrelations-Matrixelementen durch Einschieben des Einheitsoperators unter Verwendung einer Hilfsbasis wurde durch ein vollständig numerisches Verfahren ersetzt. Damit wurden Genauigkeit und Stabilität der Methode verbessert, was die Anwendung auf komplexe Systeme erheblich erleichtert. Mit dem neuen TDDFT-Modul wurden optische Spektren von Monomeren und Dimeren der Münzmetalle in der Gasphase und adsorbiert auf MgO(001) berechnet. Dabei wurden Adsorptionskomplexe auf regulären Plätzen als auch auf Defekten verglichen.     «

Die zeitabhängige Dichtefunktionalmethode (TDDFT) wurde ausgehend von einer separaten Variante in die parallelisierte Dichtefuntionalsoftware ParaGauss implementiert. In dieser Arbeit wurde die Methode für offenschalige Systeme sowie die Nutzung von Symmetrieeigenschaften erweitert. Weiterhin wurden gradientenkorrigierte Austausch-Korrelationsfunktionale ergänzt. Die bisherige Berechnung von Austausch-Korrelations-Matrixelementen durch Einschieben des Einheitsoperators unter Verwendung einer Hil...     »