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Original title:
Elementary processes in alkane activation over zeolite catalysts
Translated title:
Elemetarreaktionen bei der Alkan Aktivierung mit Zeolith Katalysatoren
Author:
Sievers, Carsten
Year:
2006
Document type:
Dissertation
Faculty/School:
Fakultät für Chemie
Advisor:
Lercher, Johannes A. (Prof. Dr.)
Referee:
Köhler, Klaus (Prof. Dr.); Heiz, Ulrich (Prof. Dr.)
Format:
Text
Language:
en
Subject group:
CHE Chemie; CIT Chemie-Ingenieurwesen, Technische Chemie, Biotechnologie
Keywords:
Zeolites; Alkane; Activation; Hydride transfer; Alkylation; Isobutane; Butene; Adsorption; Polarization; Deactivation; Lanthanum; Spektroskopy; acid; acidity; NMR; IR; Ion exchange; Coke; Deposits
Translated keywords:
Zeolithe; Alkan; Aktivierung; Hydridtransfer; Alkylierung; Isobutan; Buten; Adsorption; Polarisation; Deaktivierung; Lanthan; Spektroskopie; Säure; Azidität; NMR; IR; Ionenaustausch; Coke; Ablagerungen
Controlled terms:
Zeolith; Lanthan; Adsorption; Alkane; Lanthan-137; Heterogene Katalyse; Alkylierung; Isobutan
TUM classification:
CIT 325d; CHE 185d; CHE 167d
Abstract:
Lanthanum exchanged faujasite type zeolites have a great potential as heterogeneous catalysts for isobutane/2-butene alkylation. These porous solids polarize adsorbed alkanes so strongly that a hydride can be abstracted from some octane isomers under near ambient conditions. The resulting formation of carbenium ions and the subsequent cleavage of C-C bonds are catalyzed by Brønsted acidic hydroxyl groups, which are abundant in lanthanum exchanged faujasites. The high concentration of aluminum in the zeolite lattice is also of fundamental importance for efficient incorporation of La3+ cations. The catalytic lifetime of lanthanum exchanged faujasites in isobutane/2-butene alkylation increases with increasing concentration of strongly acidic hydroxyl groups. A time resolved picture of the deactivation of these highly defined materials as catalysts in isobutane/2-buten alkylation was obtained, which will provide drastically improved process and regeneration conditions.
Translated abstract:
Lanthan getauschte Zeolithe mit Faujasit-Struktur haben ein großes Potential als heterogene Katalysatoren für die Alkylierung von Isobutan mit 2-Buten. Adsorbierte Alkane werden in diesen porösen Festkörpern so stark polarisiert, dass manche Oktan - Isomere bereits nahe der Raumtemperatur Hydrid abzuspalten vermögen. Die damit induzierte Bildung eines Carbenium Ions und die folgende C-C Bindungsspaltung werden von in hoher Konzentration vorhandenen Brønsted sauren Hydroxylgruppen katalysiert. Die hohe Konzentration an Aluminium im Zeolithgitter ist auch von entscheidender Bedeutung, um La3+ effektiv eintauschen zu können. Je höher die so induzierte Konzentration stark saurer Hydroxylgruppen, desto länger ist die Lebensdauer des Katalysators bei der Alkylierung. Die hochdefinierten Materialien erlaubten ein zeitaufgelöstes Bild der Deaktivierung in der Isobutan/2-Buten Alkylierung zu erstellen, die eine drastisch verbesserte Reaktionsführung und Regenerierung ermöglichen wird.
Publication :
Universitätsbibliothek der Technischen Universität München
WWW:
https://mediatum.ub.tum.de/?id=601488
Date of submission:
31.10.2006
Oral examination:
01.12.2006
File size:
1553358 bytes
Pages:
143
Urn (citeable URL):
https://nbn-resolving.de/urn/resolver.pl?urn:nbn:de:bvb:91-diss20061211-1306056879
Last change:
24.10.2008
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