Die Komplexierung von Uran und Neptunium mit verschiedenen umweltrelevanten Liganden wie Carbonat und Carboxylat wurde mittels relativistischer Dichtefunktional-Berechnungen untersucht. Die Berücksichtigung von kurzreichweitigen Lösungsmitteleffekten, zusätzlich zu einer Modellierung langreichweitiger Wechselwirkung, verbesserte die Übereinstimmung von theoretischen und experimentellen Ergebnissen deutlich. Die Stabilität des dreikernigen Uranylhexacarbonat-Komplexes wurde erklärt und die experimentell vorgeschlagene Isomerenverteilung für Uranylhemicarbonat-Komplexe in wässriger Lösung bestätigt. Die Analyse der Struktur von Aktinylmonocarboxylaten legt eine neue Interpretation vorhandener EXAFS-Daten nahe, da sich der mittlere äquatoriale Aktinyl-Sauerstoff-Abstand als unabhängig vom Koordinationsmodus des Carboxylats erweist. Die Klassifizierung der Aktinylhumat-Koordination als monodentat anhand dieses Parameters erscheint daher zweifelhaft und bedarf weiterer Untersuchungen.
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