Ziel dieser Promotion war eine Entwicklung einer radiochemischen Schnellmethode für rein-alpha- und betastrahlende Radionuklide in Umwelt- und Lebensmittelproben. Besonders im Fokus stand dabei der Zeitfaktor, die Anzahl an Nukliden, die mit einem Aliquot untersucht werden und zum anderen die Anwendbarkeit der Methode auf eine Vielzahl von Matrices. Zunächst wurde eine Schnellmethode zur Bestimmung von Plutonium-Isotopen und Radiostrontium in Lebensmittelproben entwickelt. In diesem ersten Schritt der Entwicklung wurde insbesondere auf die Probenvorbereitung eingegangen, sowie auf die chromatographische Trennung der Nuklide. Um die Lebensmittel effektiv und schnell aufzuschließen wurde als Aufschlussmethode ein saurer Mikrowellenaufschluss gewählt. Zudem wurden verschiedene Kombinationen von chromatographischen Säulen und Laufmitteln untersucht. Die chromatographische Trennung wurde durch den Einsatz einer Vakuumbox und entsprechend passenden Kartuschen deutlich beschleunigt. Im Rahmen dieser Methode wurden verschiedene Lebensmittel untersucht mit einer großen Variation an Matrices. Zudem wurde darauf geachtet, dass zum einen Lebensmittel einbezogen wurde, die im Falle eines Fallouts, von Bedeutung sind. Zum anderen aber auch Lebensmittel, die im Rahmen der nuklearspezifischen Gefahrenabwehr von Bedeutung sind. Diese Methode wurde im nächsten Schritt erweitert, um noch weitere alpha-strahlende Radionuklide zu integrieren. Dabei wurde zunächst Thorium, wie auch Americium in die Methode integriert. Thorium wurde dabei weniger wegen dessen Bedeutung in einem Ereignisfall in die Methode integriert, sondern weil Thorium als Tochternuklid in den eingesetzten Tracern zu finden waren und dabei zu Interferenzen in den alpha-Spektren führten. Zuletzt wurde auch Uran in die Methode aufgenommen. Dies geschah durch eine Abwandlung der Elutionsschritte der alpha-strahlenden Nuklide. Des weiteren wurden im Rahmen der Erweiterung der Methode auch weitere Matrices etabliert. Abschließend wurde die entwickelte Schnellmethode einer Validierung unterzogen. Dazu wurden zwei verschiedene Referenzmaterialien der IAEA eingesetzt. Ein Moosboden und ein baltisches Seegras. Diese beiden Proben enthielten Plutonium-, Americium-, Thorium- und Uran-Isotopen, sowie auch Radiostrontium, was sie damit aus diesem Gesichtspunkt für die Validierung einer radiochemischen Schnellmethode zur Bestimmung von rein alpha- und betastrahlenden Radionukliden geeignet machten. Im Rahmen der Validierung wurde unter anderem die Robustheit der Methode, die Sensitivität und die Reproduzierbarkeit der Methode untersucht. Die Validierung zeigte, dass mit der entwickelten Schnellmethode Radiostrontium und die rein alpha-strahlenden Plutonium- und Thorium-Isotope verlässlich nachgewiesen werden können, wenn die Aktivität der Nuklide in der Probe mindestens 5 Bq kg-1 für feste Proben beträgt. Dabei ist zu beachten, dass diese in einem radiologischen Ereignisfall in der Regel um ein Vielfaches überschritten wird. Die Analyse der Validierung zeigte aber auch die Limitierungen der Methode auf. Zum einen musste festgestellt werden, dass sich Uran nicht zu einem zufriedenstellenden Maß durch die Probenvorbereitung aus der Matrix lösen konnte. Zum anderen stellt die Überschätzung der Aktivität von 90Sr bei einem Ungünstigen Verhältnis zu 89Sr (>10:1, 89Sr : 90Sr) eine weitere Herausforderung dar. Im Rahmend dieser Promotion lässt sich zusammenfassend feststellen, dass eine dass erfolgreich eine Schnellmethode entwickelt wurde, die in Umwelt- und Lebensmittelproben aus einem Aliquot in einem bis drei Tagen verlässlich eine Einschätzung der radiologischen Situation in Hinblick auf rein alpha- und betastrahlenden Nuklide ermöglicht. Dadurch kann den Entscheidungsträgern zeitnah ein Überblick über die Kontamination der Umwelt und insbesondere der Lebensmittel gegeben werden, damit diese anschließend entsprechende Maßnahmen zum Schutz der Bevölkerung treffen können.      «

Ziel dieser Promotion war eine Entwicklung einer radiochemischen Schnellmethode für rein-alpha- und betastrahlende Radionuklide in Umwelt- und Lebensmittelproben. Besonders im Fokus stand dabei der Zeitfaktor, die Anzahl an Nukliden, die mit einem Aliquot untersucht werden und zum anderen die Anwendbarkeit der Methode auf eine Vielzahl von Matrices. Zunächst wurde eine Schnellmethode zur Bestimmung von Plutonium-Isotopen und Radiostrontium in Lebensmittelproben entwickelt. In diesem ersten S...     »

The aim of this work was to develop a rapid radiochemical method for the determination of pure alpha and beta emitting radionuclides in environmental and food samples. Particular focus was placed on the time factor, the number of nuclides analyzed with one aliquot and, secondly, the applicability of the method to a variety of matrices. First a rapid method was deveoped to determine plutonium isotopes and radiostrontium in food samples. In this first step of development the focus was particulary on sample preparation, as well as on chromatographic separation of the radio nuclides. To prepare the food samples quick and effectiv an acidic mircrowave digestion was selected. In addition, various combinations of chromatographic columns and running media were investigated. The chromatographic separation was significantly accelerated by the use of a vacuum box and corresponding cartidges. In ordert o cover a wide range of matrices, a broad variety of food samples, like salad, grapes and full cream milk, were analyzed. In addition, care was taken to include food samples that are of importance in the event of a fallout. On the other hand, food samples that are important in the context of nuclear-specific emergency response were also included. At the next stage of development the method was expanded to include more alpha emitting radio nuclides. At first Thorium as well as Americium was intergrated in the method. Thorium was integrated into the method not so much because of its importance in an event case, but because thorium was found as a daughter nuclide in the tracers used, leading to interference in the alpha spectra. Last uranium was incorporated in the method. This was done through a modification of the elution steps oft he other alpha-emitting nuclides. Furthermore, additional matrices were also established as part of the expansion of the method. Finally the developed method was subjected to a validation. For this purpose two different reference materials from the International Atomic Energy Agence (IAEA) were investigated. A moss soil and a baltic seaweed. These two materials contained plutonium, americium, thorium and uranium isotopes, as well as radiostrontium, making them suitable from this point of view for the validation of a rapid radiochemical method for the determination of pure alpha and beta radionuclides. Within the scope of the validation, the robustness of the method, the sensitivity and the reproducibility of the method, among other things, were investigated. The validation showed, that plutonium and thorium isotopes can be reliably detected with the developed method, if the activity of the nuclides is greater than 5 Bq kg-1 for salid samples. It should be noted that in a radiological incident the activity of the nuclides is usually exceeds this value many times. Furthermore the analysis oft he validation showed the limitations of the developed method. On one hand uranium could not be dissolved from the matrix to a satisfactory degree by the sample preparation. On the other hand overestimation of the activity of 90Sr at an unfavorable ratio to 89Sr (>10:1, 89Sr : 90Sr) presents another challenge. In summary, it can be stated, that a rapid radiochemical method was succesfully developed to determine pure alpha and beta emitting radionuclides in food and environemtal samples within one to three days.      «

The aim of this work was to develop a rapid radiochemical method for the determination of pure alpha and beta emitting radionuclides in environmental and food samples. Particular focus was placed on the time factor, the number of nuclides analyzed with one aliquot and, secondly, the applicability of the method to a variety of matrices. First a rapid method was deveoped to determine plutonium isotopes and radiostrontium in food samples. In this first step of development the focus was particula...     »