Activation and Coupling of Carbon Dioxide and Methane by Cationic Tantalum Clusters in the Gas Phase
Translated title:
Aktivierung und Kopplung von Kohlendioxid und Methan mit kationischen Tantalclustern in der Gasphase
Author:
Levin, Nikita
Year:
2021
Document type:
Dissertation
Faculty/School:
Fakultät für Chemie
Advisor:
Heiz, Ulrich K. (Prof. Dr.)
Referee:
Heiz, Ulrich K. (Prof. Dr.); Köhler, Klaus (Prof. Dr.)
Language:
en
Subject group:
CHE Chemie
TUM classification:
CHE 100
Abstract:
Activation of carbon dioxide and methane by tantalum-based charged metal clusters is studied in gas-phase kinetic and spectroscopic experiments. In these experiments, two regimes of the reactivity of tantalum clusters towards CO2, a catalytic cycle of non-oxidative coupling of CH4 by Ta8O2+, and C-C and C-O coupling reactions enabled by bare Ta+ and Ta4+ were identified. This work further corroborates the usefulness of gas-phase studies for catalysis.
Translated abstract:
Die Aktivierung von Kohlendioxid und Methan mit tantalbasierten geladenen Metallclustern wird in Kinetik- und Spektroskopieexperimenten in der Gasphase studiert. In diesen werden zwei Regime für die Reaktivität von Tantalclustern gegenüber CO2, ein Katalysezyklus der nicht-oxidativen Kopplung von CH4 bei Ta8O2+, sowie C-C sowie C-O Kopplungsreaktionen bei nacktem Ta+ und Ta4+ identifiziert. Dies Arbeit bekräftigt weiter die Nützlichkeit von Gasphasenstudien für die Katalyse.
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